近日，新葡萄8883官网AMG农业生物质资源利用工程实验室的张学松教授在Cell姊妹刊《One earth》上发表研究论文“Innovative carbon nanotubes-bridging strategy valorizes plastic waste into high-quality H2-rich syngas while suppressing CO2 emissions”。该研究工作创新地开发了碳纳米管桥接策略，将废塑料转化为高值富氢合成气的同时实现减排二氧化碳的目标，这一新进展为废塑料的化学回收提供了一条可持续发展的路径。
塑料废弃物日益增多，加剧了对环境和人类健康带来的危害。化学回收有望将废塑料升级转化为高值产品，但仍面临挑战。废塑料经催化蒸汽重整高效转化为富氢合成气的过程会释放大量的二氧化碳（每生产1kg氢气伴随产生12kg二氧化碳），亟需开发一种高效双功能催化剂，在提高氢气产率的同时减少二氧化碳排放。在课题组前期研究基础上，开发了一种碳纳米管桥接Ni纳米颗粒与HY分子筛的纳米复合材料，利用这一双功能碳纳米管桥接纳米复合材料对废塑料进行化学升级回收（图1）。
图1 废塑料通过碳纳米管桥接策略转化为富氢合成气同时减排二氧化碳的化学升级回收过程
该研究通过聚乙烯的一步定向化学升级回收在线合成碳纳米管桥接纳米复合材料，并对该材料的基本特性进行表征（图2）。大量碳纳米管生长在HY分子筛载体表面，Ni纳米颗粒被包裹在竹节状碳纳米管中，证实了该材料为碳纳米管桥接的纳米复合材料。结合拉曼光谱从表面缺陷和石墨化程度两方面对废塑料衍生的碳纳米管桥接纳米复合材料进行测试，证实了该材料的石墨结构。碳纳米管桥接纳米复合材料源于废塑料的化学回收，同样为废塑料的处理提供了一种有效方案。
图2 碳纳米管桥接Ni纳米颗粒与HY分子筛纳米复合材料的表征
利用碳纳米管桥接Ni纳米颗粒与HY分子筛纳米复合材料对聚乙烯进行化学升级回收，氢气产率达到2340 mL/gplastic，二氧化碳排放量减少77%。该研究还对双功能碳纳米管桥接纳米复合材料在时间流上的产氢和减排二氧化碳性能进行测试（图3）。在连续时间流测试中，CO2体积浓度和产率均呈下降趋势，表明CO2催化重整反应得到进一步增强；此外，H2（~57 vol%）和CO（~30 vol%）仍保持较高的体积浓度，富氢合成气纯度高于88%。因此，在塑料的连续升级回收过程中，碳纳米管桥接Ni纳米颗粒与HY分子筛纳米复合材料有助于将废塑料转化为高值富氢合成气的同时实现二氧化碳减排。
图3 碳纳米管桥接纳米复合材料化学升级回收聚乙烯的性能测试
该项研究成果在分子水平上揭示了塑料化学回收过程中产氢和减排二氧化碳的反应机理（图4）。未来，课题组将继续致力于创新废塑料化学回收技术，开发高效催化剂，解决废弃塑料尤其是农业废塑料回收再利用的难题，实现废塑料向高值化学品/高品质运输燃料的定向转化，并力争将这些技术落实为工业化解决方案，为实现净零排放的目标、可持续发展以及塑料循环经济做出贡献。
图4 废弃塑料催化蒸汽重整高效过程产氢和减排二氧化碳的反应机理
新葡萄8883官网AMG为该研究唯一的第一和通讯作者单位，新葡萄8883官网AMG张学松教授为论文的第一兼通讯作者，博士研究生孔鸽为论文共同第一作者，新葡萄8883官网AMG韩鲁佳教授为论文共同通讯作者，硕士研究生江源、王科杰和本科生周林玲、张欣参与了该论文研究工作，江苏大学纪冠亚博士为本研究提供了帮助。本研究得到国家自然科学基金（52206290）、国家现代农业产业技术体系（CARS-36）、省部共建现代农业装备与技术协同创新中心项目（XTCX1005）和新葡萄8883官网AMG高层次引进人才科研启动经费的资助。
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.oneear.2024.04.005